Pouco antes de ser sacrificado a Voldemort na Floresta Proibida, Harry deixou cair a Pedra da Ressurreição.
"Pensei que ele viria", disse Voldemort em sua voz alta e clara, seus olhos sobre as chamas saltitantes. "Eu esperava que ele viesse."
Ninguém falou. Pareciam tão assustados como o Harry, cujo coração estava agora atirando-se contra as suas costelas como se estivesse determinado a escapar do corpo que estava prestes a ser posto de lado. Ele estava com as mãos suadas enquanto tirava a Invisibilidade Manto e enfiou-o debaixo das suas vestes, com a sua varinha. Ele não queria ser tentado a lutar.
"Eu estava, parece . . . enganado", disse Voldemort.
"Não estavas."
Harry disse-o o mais alto que pôde, com toda a força que pôde reunir. Ele não queria parecer assustada. A Pedra da Ressurreição escorregou de entre os seus dedos dormentes, e do canto dos olhos ele viu os pais, Sirius, e Lupin desapareceu quando ele se aproximou da luz de fogo. Naquele momento ele sentiu que ninguém mais importava senão o Voldemort. Eram só os dois.Harry Potter e os Talismãs da Morte, Capítulo 34. A floresta novamente, página 592 de 638.
Porque é que ele fez isso?
E porque é que'ele não voltou e procurou mais tarde?
Dumbledore era muito claro que o medo de Voldemort' o medo da morte e a tentativa de domínio sobre ela era a raiz primária do seu mal. Harry não'não tinha nenhuma ambição de se tornar o Mestre da Morte. O ponto foi deixado claro no livro quando Harry escolheu continuar a busca por Horcruxes (Horcruxi?), em vez de procurar pelos Hallows. O filme tenta fazer o mesmo ponto quando Harry quebra a Varinha de Condão do Ancião. Em ambos os casos, a Pedra é provavelmente o mais insidioso dos três Hallows, na medida em que apenas dá ao seu utilizador uma sombra do que ele realmente deseja.
Basicamente, porque a Pedra da Ressurreição tinha servido seu único propósito prático para ele - encobri-lo/defendê-lo contra Dementors na Floresta Proibida no caminho para encontrar Voldemort.
Uma vez que tudo aconteceu, ele não tinha mais necessidade da pedra, e não queria/necessário usá-la como Hallow (veja a resposta de TGnat's para detalhes)
Harry precisava que o horror que existia na sua cicatriz fosse destruído. A pedra da ressurreição poderia ter evitado isso. Eu sempre acreditei que Harry teria que morrer para desdenhar o horcrux, e fiquei bastante surpreso de estar vivo, mas senti a mudança em sua cicatriz.
Então, efetivamente, Harry pretendia sacrificar-se para que Voldemort pudesse ser destruído.
Sem mencionar o fato de que, descartando-o, ele negou a Voldemort o potencial de ganhar o item de Harry.